一、【导读】

金属卤化物钙钛矿在单结和串联太阳能电池中都取得了令人印象深刻的功率转换效率 (PCE)。然而，限制其实际应用的一个关键挑战是高效率和高稳定性之间的权衡，这个问题不仅取决于钙钛矿材料，还取决于电荷传输层。目前，大多数功率转换效率（PCE）>24% 的高性能钙钛矿太阳能电池 (PSCs) 均基于由双（三氟甲烷）磺酰亚胺锂 (LiTFSI) 和 4-叔丁基吡啶 (tBP) 掺杂的基准空穴传输层 (HTL)材料2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴（spiro-OMeTAD）。然而，用吸湿性LiTFSI和挥发性tBP来常规掺杂spiro-OMeTAD是一个耗时的过程，并且还导致器件稳定性差。

二、【成果掠影】

近日，瑞典林雪平大学高峰教授课题组发表了研究性论文，开发了一种新的spiro-OMeTAD掺杂策略，通过使用稳定的有机自由基作为掺杂剂和离子盐作为掺杂调节剂（称为离子调制自由基掺杂）来避免常规掺杂面临的十几个小时的后氧化过程。同时，优化的器件实现了>25%的PCE，并且其稳定性得到显著提高。本文第一作者为张天恺和王锋，通讯作者是王锋和高峰教授。

相关研究文章以“Ion-modulated radical doping of spiro-OMeTAD for more efficient and stable perovskite solar cells”为题发表在Science上。

三、【核心创新点】

• 离子调制自由基掺杂策略中，自由基提供空穴极化子，可立即增加电导率和功函(WF)，离子盐通过影响空穴极化子的能量进一步调节WF

四、【数据概览】

图1 基于常规掺杂和离子调制 (IM) 自由基掺杂策略的钙钛矿太阳能电池 (PSCs) 的比较 © 2022 AAAS

图2 自由基和离子盐对电导率和能量的影响 © 2022 AAAS

图3 IM自由基掺杂的分子水平掺杂机制 © 2022 AAAS

图4 IM 自由基掺杂策略的一般性© 2022 AAAS

五、【成果启示】

因为空穴极化子的能量对其局部离子环境敏感，所以 IM 自由基掺杂策略为根据离子盐的性质调控WF提供了空间。通过控制离子盐和自由基配合物之间的相互作用强度，可以在大范围内实现WF调节，并且比通过界面分子偶极子调节WF更容易调节。因此，IM 自由基掺杂策略填补了之前几种增强 WF 和导电性策略之间的空白，并极大地扩展了有机半导体掺杂的手段。

原文详情： Science 377, 495-501 (2022). https://doi.org/10.1126/science.abo2757.